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2017 Fiscal Year Annual Research Report

ゼオライトナノシート凝集体の構造的柔軟性を利用した新規担持触媒の創出

Research Project

Project/Area Number 17H03449
Research InstitutionHokkaido University

Principal Investigator

荻野 勲  北海道大学, 工学研究院, 准教授 (60625581)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 向井 紳  北海道大学, 工学研究院, 教授 (70243045)
岩村 振一郎  北海道大学, 工学研究院, 助教 (10706873)
Project Period (FY) 2017-04-01 – 2020-03-31
Keywords化学工学 / 反応・分離工学 / 触媒・化学プロセス / ナノ材料
Outline of Annual Research Achievements

本研究では,独自に開発したゼオライト層状前駆体の層間から構造規定剤(SDA)を抽出除去する手法を発展させ,この手法によって得られた2Dゼオライトナノシート凝集体から,ゼオライト微細孔内にsub-nmサイズの金属微粒子が固定化された担持触媒を合成することを目的としている。本年度は,SDAの抽出方法と金属種の導入方法について検討すること,そして合成した触媒の評価に必要なシステムを構築することを目的に実施した。
まず,層状前駆体からSDAを抽出する際に,金属種のアンカー効果を有する物質を共存させることで,SDA抽出と金属種導入を同時に行えることを見出した。この結果により,ゼオライト結晶の特定の位置に金属種を導入できる可能性が示唆された。以前の方法では,SDA抽出によるナノシート凝集体の調製と金属種導入を2段階で行う必要があったが,新しく見出した方法により1段階に簡略化することができる。この検討では,特にアンカー効果を有する物質のアンカー部位の構造を種々変え,それぞれの試料について,アンカーがゼオライトに導入される位置とその量について,固体NMR,熱重量分析,元素分析などの各種分析法を用いて定量評価を行った。その結果,アンカーはもともとカチオン性のSDAが相互作用しているゼオライトの欠陥部位に導入され,それと共に層状前駆体からSDAが抽出されることが分かった。次のステップとして,アンカー効果を有する物質に予めPt錯体を結合させ,これを用いたPt種導入の検討を行った。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

年度当初の計画で目指していた手法によるゼオライト細孔内への金属種導入を改良し,ワンステップでゼオライト層状前駆体からのSDA抽出と金属種導入を行う方法を見出した。また,合成した触媒の評価に必要となる反応装置,in-situ IR分析システムを作製し,これらを用いて次年度以降に予定している反応評価,反応雰囲気での触媒分析に取り掛かることができる状況となっている。以上より,おおむね順調に進展していると考えていると判断した。

Strategy for Future Research Activity

平成30年度は,新手法による触媒合成,得られた触媒の分析を引き続き行う。また,合成した担持Pt触媒等をオレフィンの水素化,H2-D2交換反応などを用いて評価し,ミクロ孔内への金属微粒子包含が触媒性能に与える影響について考察し,基礎的な知見を蓄積する。一方で,より難易度が高く,実用的な面から重要な反応であるCO2の変換反応などの評価も開始する。

  • Research Products

    (15 results)

All 2018 2017

All Journal Article (8 results) (of which Peer Reviewed: 8 results,  Open Access: 1 results) Presentation (6 results) (of which Int'l Joint Research: 5 results) Book (1 results)

  • [Journal Article] Carbon Paper with a High Surface Area Prepared from Carbon Nanofibers Obtained through the Liquid Pulse Injection Technique2018

    • Author(s)
      Sakai, K.; Iwamura, S.; Sumida, R.; Ogino, I.; Mukai, S. R.
    • Journal Title

      ACS Omega

      Volume: 3 Pages: 691-697

    • DOI

      10.1021/acsomega.7b01822

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] The impact of thermal activation conditions on physicochemical properties of nanosheet-derived Mg-Al mixed oxides2018

    • Author(s)
      Isao Ogino, Rei Tanaka, Shuichiroh Kudo, Shin R. Mukai
    • Journal Title

      Microporous and Mesoporous Materials

      Volume: 263 Pages: 181-189

    • DOI

      10.1016/j.micromeso.2017.12.014

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Esterification of levulinic acid with ethanol catalyzed by sulfonated carbon catalysts: Promotional effects of additional functional groups2018

    • Author(s)
      Isao Ogino, Yukei Suzuki, Shin R. Mukai
    • Journal Title

      Catalysis Today

      Volume: 印刷中 Pages: 印刷中

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2017.10.001

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] The critical role of bulk density of graphene oxide in tuning its defect concentration through microwave-driven annealing2018

    • Author(s)
      Isao Ogino, Go Fukazawa, Shunsuke Kamatari, Shinichiroh Iwamura, Shin R. Mukai
    • Journal Title

      Journal of Energy Chemistry

      Volume: 印刷中 Pages: 印刷中

    • DOI

      10.1016/j.jechem.2017.09.010

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] X-ray Absorption Spectroscopy for Single-Atom Catalysts: Critical Importance and Persistent Challenges2017

    • Author(s)
      Isao Ogino
    • Journal Title

      Chinese Journal of Catalysis

      Volume: 38 Pages: 1481-1488

    • DOI

      10.1016/S1872-2067(17)62880-8

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Optimization of practical activation depth for effective CO2 activation using PMMA-templated carbons with a tailorable pore system of meso-and macropores2017

    • Author(s)
      Takeshi Mori, Shinichiroh Iwamura, Isao Ogino, Shin R. Mukai
    • Journal Title

      Journal of Porous Materials

      Volume: 24 Pages: 1497-1506

    • DOI

      10.1007/s10934-017-0389-y

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] PMMA-Templated Carbon Gel Monoliths with Independently Tunable Micro-, Meso-, and Macropores2017

    • Author(s)
      Takeshi Mori, Shinichiroh Iwamura, Isao Ogino, Shin R. Mukai
    • Journal Title

      Journal of Chemical Engineering of Japan

      Volume: 50 Pages: 315-323

    • DOI

      10.1252/jcej.16we313

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] CO2 Separation in a Flow System by Silica Microhoneycombs Loaded with an Ionic Liquid Prepared by the Ice-Templating Method2017

    • Author(s)
      Seiichiroh Yoshida, Kazuki Takahashi, Shuichiroh Kudo, Shinichiroh Iwamura, Isao Ogino, Shin R. Mukai
    • Journal Title

      Industrial & Engineering Chemistry Research

      Volume: 56 Pages: 2834-3839

    • DOI

      10.1021/acs.iecr.6b05001

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] ゼオライト層状前駆体からの構造規定剤の抽出とその利用2018

    • Author(s)
      佐藤 裕貴、白部 大知、荻野 勲、向井 紳
    • Organizer
      第 27回化学工学・粉体研究発表会
  • [Presentation] Locations of Defective SiO- Sites in Lamellar Precursors of Pure-Silica MWW-Type Molecular Sieves2017

    • Author(s)
      Isao Ogino, Taichi Shirobe, Shin R. Mukai
    • Organizer
      25th North American Meeting of the Catalysis Society
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Development of an Efficient method to Support Metal Nano-Particles Using Layered MWW Precursors2017

    • Author(s)
      Hiroki Satoh, Shinichiroh Iwamura, Isao Ogino, Shin R. Mukai
    • Organizer
      Hokkaido University- Chulalongkorn University Learning Satellite Program
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] CO2 Adsorption Characteristics of Nano-fiberized Mg/Al Mixed Metal Oxides for Sorption-Enhanced Water Gas Shift Reaction2017

    • Author(s)
      Rei Tanaka, Shinichiroh Iwamura, Isao Ogino, Shin R. Mukai
    • Organizer
      Hokkaido University- Chulalongkorn University Learning Satellite Program
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Esterification of Levulinic Acid with Ethanol Catalyzed by Sulfonated Carbon Catalysts: Promotional Effects of Additional Functional Groups2017

    • Author(s)
      Yukei Suzuki, Isao Ogino, Shin R. Mukai
    • Organizer
      APCChE2017
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Liquid-phase esterification of levulinic acid with ethanol catalyzed by sulfonated carbon catalysts: effects of additional surface functional groups2017

    • Author(s)
      Yukei Suzuki, Isao Ogino, Shin R. Mukai
    • Organizer
      8th International Symposium on Acid-Base Catalysis
    • Int'l Joint Research
  • [Book] Supported Catalysts in "Handbook of Solid State Chemistry, 6 Volume Set"2017

    • Author(s)
      Isao Ogino, Pedro Serna, Bruce C. Gates
    • Total Pages
      26(3756)
    • Publisher
      Wiley-VCH
    • ISBN
      978-3527325870

URL: 

Published: 2019-12-27  

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