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2019 Fiscal Year Annual Research Report

ゼオライトナノシート凝集体の構造的柔軟性を利用した新規担持触媒の創出

Research Project

Project/Area Number 17H03449
Research InstitutionHokkaido University

Principal Investigator

荻野 勲  北海道大学, 工学研究院, 准教授 (60625581)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 岩村 振一郎  北海道大学, 工学研究院, 助教 (10706873)
向井 紳  北海道大学, 工学研究院, 教授 (70243045)
Project Period (FY) 2017-04-01 – 2020-03-31
Keywords化学工学 / 反応・分離 / 触媒・化学プロセス / ナノ材料
Outline of Annual Research Achievements

本研究では,ゼオライト層状前駆体の層間から構造規定剤を抽出除去する手法を発展させ,この手法によって得られた2Dゼオライトナノシート凝集体から,ゼオライト微細孔内にsub-nmサイズの金属微粒子が固定化された担持触媒を合成することを目的としている。本年度は,金属前駆体のアンカー効果を示すアミノアルコールの種類,Pt錯体に対する投入量,Pt錯体の投入タイミング,担持触媒の熱処理条件,担持触媒の分析,エチレンの水素化による反応試験を中心に行った。その結果,特にアミノアルコールの選択と担持触媒の熱処理条件を調節することで目的とするsub-nmサイズのPt微粒子が包含された触媒を合成できることを確認した。また,特定のアミノアルコールを用いた場合に担持Pt種の分散度合いが高くなること,またエチレンの水素化反応速度が顕著に高くなることを見出した。
<アミノアルコールの種類,投入量,投入タイミング>アミノ基間の炭素数が2もしくは3,分子あたりのアミノ基とヒドロキシル基の数が異なる7種類を評価した。アミノアルコールはPt錯体に対し,モル比で1.2倍もしくは500倍量を極性溶媒に投入して抽出処理時に用いた。またアミノアルコールを含有した極性溶媒で抽出処理を行ってからPt錯体を導入する方法と,あらかじめPt錯体を溶解した溶液で抽出と金属種導入する方法を比較した。
<担持触媒の分析>固体NMRを用いた分析において,アミノアルコールと欠陥部位との反応が示唆された。
<担持触媒の熱処理条件>昇温速度,雰囲気ガス,加熱シーケンスについて検討を行った。その結果,酸化性雰囲気での加熱処理条件に課題が見いだされた。
<反応評価>担持金属触媒のテスト反応としてエチレンの水素化を行ったところ,特定(2種類)のアミノアルコールを用いて調製した触媒が他の触媒に比べ顕著に高い活性を示した。

Research Progress Status

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和元年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (12 results)

All 2020 2019

All Journal Article (5 results) (of which Peer Reviewed: 4 results) Presentation (7 results) (of which Int'l Joint Research: 5 results,  Invited: 1 results)

  • [Journal Article] Intercalation chemistry and thermal characteristics of layered double hydroxides possessing organic phosphonates and sulfonates2020

    • Author(s)
      Isao Ogino, Yuki Hirayama, Shin R. Mukai
    • Journal Title

      New Journal of Chemistry

      Volume: 44 Pages: 10002-10010

    • DOI

      10.1039/C9NJ06441A

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Genesis of micropores by thermal activation of Mg-Al layered double hydroxides possessing interlayer organic sulfonates under oxygen-free environments2020

    • Author(s)
      Isao Ogino, Rei Tanaka, Shin R. Mukai
    • Journal Title

      Catalysis Today

      Volume: - Pages: -

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2019.12.015

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Continuous-flow separation of cesium ion by ammonium molybdophosphate immobilized in a silica microhoneycomb (AMP-SMH)2019

    • Author(s)
      Seiichiro Yoshida, Shinichiroh Iwamura, Isao Ogino, Shin R. Mukai
    • Journal Title

      Adsorption

      Volume: 25 Pages: 1089-1098

    • DOI

      10.1007/s10450-019-00060-2

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Understanding atomically dispersed supported metal catalysts: structure and performance of active sites2019

    • Author(s)
      Isao Ogino
    • Journal Title

      Catalysis: Volume 31

      Volume: 31 Pages: -

    • DOI

      10.1039/9781788016971-00166

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Catalytic Activity for Oxygen Reduction Reaction of Ni-Mn-Fe Layered Double Hydroxide-Carbon Gel Composite2019

    • Author(s)
      Yu Iwai, Takuya Ikka, Akira Miura, N.C. Rosero-Navarro, Shinichiroh Iwamura, Isao Ogino, Shin R. Mukai, Kiyoharu Tadanaga
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 48 Pages: 696-699

    • DOI

      10.1246/cl.190036

  • [Presentation] ゼオライト層状前駆体を利用したCu担持触媒の合成2020

    • Author(s)
      樋口 友輔、岩村 振一郎、荻野 勲、向井 紳
    • Organizer
      第29回化学工学・粉体研究発表会
  • [Presentation] Overcoming Two Challenges in Utilization of Two-dimensional Materials - Irreversible Restacking & Site-specific Functionalization2019

    • Author(s)
      Isao Ogino
    • Organizer
      The 3rd International Conference on Bioresources, Energy, Environment, and Materials Technology 2019
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Scalable Synthesis of Metal Oxide Supports with High Surface Area and Basic Site Density from Mg-Al Layered Double Hydroxides2019

    • Author(s)
      Isao Ogino, Rei Tanaka, Shin R. Mukai
    • Organizer
      26th North American Catalysis Society Meeting
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Confined-Space Synthesis of Nanocrystalline Mo-V-O Mixed Oxides Using a Mesoporous Carbon2019

    • Author(s)
      Ryo Obunai, Keisuke Tamura, Isao Ogino, Shin R. Mukai, and Wataru Ueda
    • Organizer
      26th North American Catalysis Society Meeting
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Overcoming Irreversible Restacking of Mg-Al Double Hydroxide Nanosheets through Thermal Activation in H2 or N2: Synthesis of Mixed Metal Oxides with High Surface Area and Basic Site Density2019

    • Author(s)
      Isao Ogino, Rei Tanaka, Shuichiroh Kudo, Shin R. Mukai
    • Organizer
      19th International Zeolite Conference
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Site-specific Functionalization of Lamellar Precursors of a Zeolitic Material2019

    • Author(s)
      Isao Ogino, Kazumasa Kikuhara, Taichi Shirobe, Yusuke Higuchi, Shin R. Mukai
    • Organizer
      APCChE2019
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] ゼオライト層状前駆体の欠陥サイトを利用した金属担持触媒の合成2019

    • Author(s)
      菊原 一将、荻野 勲、向井 紳
    • Organizer
      第35回ゼオライト研究発表会

URL: 

Published: 2021-01-27  

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