2019 Fiscal Year Annual Research Report
Academic issues to be solved for designing innovative poison removal process using heterogeneous catalysts
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18H03856
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| Research Institution | Kyushu University |
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Principal Investigator |
岸田 昌浩 九州大学, 工学研究院, 教授 (60243903)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
山本 剛 九州大学, 工学研究院, 准教授 (20321979)
松根 英樹 九州大学, 工学研究院, 助教 (10380586)
梶原 稔尚 九州大学, 工学研究院, 教授 (10194747)
深井 潤 九州大学, 工学研究院, 教授 (20189905)
渡辺 隆行 九州大学, 工学研究院, 教授 (40191770)
柘植 義文 九州大学, 工学研究院, 教授 (00179988)
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| Project Period (FY) |
2018-04-01 – 2022-03-31
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| Keywords | 毒物除去 / 接触液相反応 / 反応機構解析 / プロセス解析 / 亜ヒ酸酸化 / セレン酸還元 / 担持貴金属触媒 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
1) 触媒反応機構の解明
昨年度に問題となった共存イオンの影響を調べている過程で，共存イオンが本来は進行しない反応を起こしていることに気づいた．具体的には，亜ヒ酸と酸素の共存下でのFe(III)の還元反応，またセレン酸共存下でのSn(II)の酸化反応である．これらの反応は固体触媒を加えなければ全く進行しなかったが，貴金属触媒が共存すると迅速に反応が進行した．同様の実験を重ねた結果，特定の反応条件下では，貴金属触媒が亜ヒ酸／セレン酸を活性化して，それぞれの酸化／還元反応が自発的に進行することが明らかとなった．
本研究では，難反応性で処理が難しい亜ヒ酸／セレン酸を如何にして酸化／還元させるかが課題であったが，特定の触媒共存下では亜ヒ酸／セレン酸が自発的に反応して，還元剤／酸化剤として機能することを世界で初めて見出した．さらに，この難反応性の亜ヒ酸とセレン酸を貴金属触媒とともに共存させると，それ以外の反応原料を加えなくても，両者が互いを酸化・還元することも見出した．これらの発見は，学術的にも工業的にも大きな意義を持つ．
2) 流通反応器の作製と試験を実施したが，年度当初は共存イオンの反応阻害の対策を考慮した流通反応試験を行おうとしていたため，1)の発見により本試験の目的を途中で変更した．現在までに，亜ヒ酸酸化に関しては流通反応器でも十分な反応率が得られることを確認できた．
3) 触媒性能に対応する最適な触媒反応器・再生器ユニットの設計・運転に関しても，1)の発見により設計方針を途中で変更した．さらに，セレン酸還元時の酸素混入が触媒再生を困難にさせる課題があったが，これも還元剤の変更により解決できる見通しが得られた．そこで消費エネルギーを重視した触媒再生ユニットのシミュレーション計算が重要となり，その検討を進めているところである．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
3: Progress in research has been slightly delayed.
Reason
難反応性で処理が難しい亜ヒ酸／セレン酸を，触媒および処理プロセスについて研究することで，如何にして酸化・還元させるかが本研究の課題であった．しかし，特定の貴金属触媒共存下では亜ヒ酸／セレン酸が自発的に反応し，それぞれが還元剤・酸化剤として機能することを世界で初めて見出した．この発見によって，流通反応試験ならびにプロセス解析の方針を変更しなければならなくなったため，当初の計画からは遅れることになった．
しかし，研究成果としては，当初の見込みをはるかに超えると期待できる．
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| Strategy for Future Research Activity |
1) 亜ヒ酸とセレン酸を活性化できる反応条件を明らかにして，プロセス設計に生かす．
2) セレン酸は流通反応器での試験が困難であることがわかってきたので，流通反応器の試験は亜ヒ酸酸化に限定し，セレン酸は槽型反応器での反応試験を進める．
3) 反応・再生ユニット設計では，セレン酸還元触媒の再生の検討に集中すべきであることがわかってきた．共存イオンや酸素混入などの副次的問題が触媒反応検討で解決できる見込みとなったので，エネルギー消費を重視した再生プロセスシミュレーションを行っていく．
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