2011 Fiscal Year Annual Research Report
固体触媒によるプロパン酸化脱水素反応の完全酸化抑制に対する装置工学的アプローチ
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21656210
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| Research Institution | The University of Tokushima |
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Principal Investigator |
杉山 茂 徳島大学, 大学院・ソシオテクノサイエス研究部, 教授 (70175404)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
外輪 健一郎 徳島大学, 大学院・ソシオテクノサイエンス研究部, 教授 (00336009)
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| Keywords | 触媒反応 / マイクロリアクタ / プロパン / 酸化脱水素 / プロピレン / 単元系酸化物触媒 / イソブタン / イソブチレン |
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| Research Abstract |
昨年度までに、カルシウムヒドロキシアパタイト、ストロンチウムヒドロキシアパタイト、パラジウム置換マグネシウムバナデートおよびマグネシウムモリブデート触媒を気相接触反応用マイクロリアクタに搭載し、酸素化学種の移動度がプロパンの酸化脱水素反応によるプロピレンへの選択的合成に影響を与えていることを明らかにした。本年度は、触媒を単純化するうえでマグネシア、酸化セリウム、酸化サマリウムをマイクロリアクタに搭載しプロパンの酸化脱水素反応を検討するとともに、プロパンより酸化脱水素が進みにくいイソブタンの酸化脱水素反応も合わせて検討した。プロパンの酸化脱水素反応において昨年まで検討した複合酸化物の構成酸化物であるマグネシアを用いても完全酸化のみしか起こらず、格子酸素め移動度のない本触媒とマイクロリアクタとの組み合わせは不適切であることが分かった。格子酸素移動の大きな酸化セリウムや酸化サマリウムをマイクロリアクタに搭載すると、プロピレンへの酸化脱水素反応は進まなかったが、クラッキング反応が進行し、反応性の高いプロパン、格子酸素移動の高い単元系酸化物とマイクロリアクタの組合せは接触酸化脱水素反応に不都合であることが明らかになった。そこで、プロパンよりも反応性が格段に劣るイソブタンを原料にして、マイクロリアクタによるイソブチレンへの酸化脱水素反応を行った場合、酸化セリウムや酸化サマリウムとも酸化脱水素反応が進行した。3年間実施した結果、
1.アパタイト触媒ではOH基の水素が外れにくいカルシウム水酸アパタイトが適切である
2.マグネシウみバナデートの場合は格子酸素移動度が早い触媒より低い触媒を用いるとマイクロリアクタ利用の利点が生ずる
3.格子酸素移動度があまりにも速い希土類酸化物触媒を用いる場合は反応基質の反応性が低いものを選ぶ方が良好な結果がえられる、という結論が得られた。
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