2021 Fiscal Year Research-status Report
共鳴核反応法と界面敏感分光法による二酸化チタン表面の水素拡散ダイナミクスの解明
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21K14588
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
長塚 直樹 京都大学, 理学研究科, 助教 (00826232)
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| Project Period (FY) |
2021-04-01 – 2026-03-31
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| Keywords | 表面 / 遷移金属酸化物 / 水素 / ポーラロン |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究の目的は，二酸化チタン表面に吸着した水素（プロトン）の移動と水素誘起電子状態の関係を明らかにすることである．二酸化チタンは結晶多型であり，ルチル型とアナターゼ型という構造異性体が存在することが知られている．これまで，ルチル型二酸化チタンの最安定面に水素を吸着させた系では，吸着水素から二酸化チタン表面に供与された電子が空間的に局在するスモールポーラロンの状態になることが報告されていたが，アナターゼ型二酸化チタンの最安定面について水素誘起電子状態は明らかにされていなかった．そこで，本年度はアナターゼ型二酸化チタンの最安定面における水素誘起電子状態を明らかにするために超高真空化で水素の吸着量を制御し，光電子分光法と核共鳴反応法による測定を行った．その結果，アナターゼ型二酸化チタン表面では水素吸着によりスモールポーラロンの指紋として知られるギャップ中準位が現れないことを明らかにした．さらに水素吸着にともない下向きのバンドベンディングが観測されたことから水素から表面へ電子供与が起きていることが分かった．以上の結果より，アナターゼ型二酸化チタン表面では空間的に広がった電子状態が水素によって誘起されることを見出し，この成果を論文として発表した．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
二酸化チタンの最安定面における水素誘起電子状態を明らかにし，目標の1/3は達成したといえる．残りの課題はプロトンの拡散と水素誘起電子状態の関係を明らかにすることである．これは水素吸着量を制御しながらヘテロダイン検出和周波発生振動分光を行うことにより，明らかにする予定である．ヘテロダイン検出和周波発生振動分光の実験を二酸化チタン表面について行う準備として，白金のステップ表面に吸着した水分子について測定を行い，これについての論文を投稿予定である．和周波発生は物質の対称性によって影響を受ける．測定予定であるアナターゼ型二酸化チタン表面はステップ表面であり，C1vの対称性をもつ．C1vの対称性をもつ表面の和周波発生振動分光を適切に行うため，信号の強い白金表面に吸着した水分子についての測定を行い，これに成功した．また，信号の弱い系を測定するために新たにバランス検出方式を採用し，光学系を完成させた．
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| Strategy for Future Research Activity |
いままで金属表面に適用されてきたヘテロダイン検出和周波発生振動分光を二酸化チタン表面について行う．このために新たに試料ホルダや水素原子源の作製を行う．まずは，最安定であり，扱いやすいルチル型二酸化チタン表面に信号の強い水分子を吸着させて測定を行い，測定方法を確立する．その後，ルチル型とアナターゼ型の比較を行う．これらを1年程度で行い，残りはホールバーニングの測定系の立ち上げに費やす予定である．
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