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2012 Fiscal Year Annual Research Report

担体界面制御による高活性燃料電池用先進的電極触媒の開発

Research Project

Project/Area Number 24350093
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research (B)

Research InstitutionUniversity of Yamanashi

Principal Investigator

柿沼 克良  山梨大学, 燃料電池ナノ材料研究センター, 教授 (60312089)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 内田 誠  山梨大学, 燃料電池ナノ材料研究センター, 教授 (10526734)
Project Period (FY) 2012-04-01 – 2016-03-31
Keywordsナノ材料合成 / 電極触媒 / 燃料電池 / 固固界面 / 固気界面
Research Abstract

本年度はPt-担体間相互作用を積極的に利用して、Ptの形状、配向性を制御し、Ptの担持状態と触媒活性の向上因子を検討することを目標とした。担体には、酸化スズ、窒化チタン、炭化チタンナノ粒子を選定し、それぞれ火炎法、RFプラズマ法と通電プラズマ焼結法の併用し、温度、雰囲気を検討しながら合成した。なお、それぞれの担体の比表面積は40m^2/g以上であり、ナノ粒子同士を結着させて連珠構造体にすることに成功している。Ptナノ粒子はコロイド法もしくはナノカプセル法を用いた。
in situ TEMを利用し、温度、雰囲気(酸素分圧、水素分圧、全圧)を制御しながらPtと担体を観察したところ、窒化チタン、炭化チタンナノ粒子上のPtナノ粒子は400℃以上の熱処理により担体に対して配向するようになった。また、Ptナノ粒子にファセットも現れ構造制御も可能であることを確認した。STEMによる界面構造解析によりPtは各担体に正接合していることや、XPS測定からPt及びTiの電子状態に変化は見られないことを明らかにした。酸化スズに関しては、150℃の熱処理でPtの配向とファセットの形成が確認され、250℃以上の熱処理でPtがSnと合金になることをXPSにて明らかにした。以上の結果を踏まえ、回転リングディスク電極による各触媒の酸素還元活性を評価したところ、熱処理温度の上昇と共に活性が向上することを明らかにした。この活性向上は、Ptと担体との配向性の向上に起因すると考えられる。特に、酸化スズに関しては他の担体より低温での熱処理で活性が向上することから、Pt-担体間相互作用他の担体より大きいと予想される。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本研究ではPtナノ粒子の高活性結晶面を積極的に利用して電極触媒活性の飛躍的に向上させることを目標としている。本年度までに3種類の担体に関して、Ptナノ粒子の活性面・配向制御に成功し、その活性向上を明らかにしたことから、上記目標の一部を初年度に達成した。さらに、それらの成果をもとに固固界面等の構造解析を進めてPt-担体間相互作用等のメカニズムの解明を進めることが可能な状態であり、次年度以降の研究を加速的に進めることが可能となっている。

Strategy for Future Research Activity

Ptの活性面・配向制御が他の担体でも可能であるか確認すると共に、in situ TEM、SEM-EELS、XPSを駆使して、Pt担体界面(固固界面)の構造解析や電子状態解析を行い、Pt-担体間相互作用等のメカニズムを解明する。

  • Research Products

    (18 results)

All 2013 2012 Other

All Journal Article (5 results) (of which Peer Reviewed: 3 results) Presentation (11 results) Remarks (2 results)

  • [Journal Article] Investigation of the Corrosion of Carbon Supports in Polymer Electrolyte Fuel Cells Using Simulated Start-up/Shutdown Cycling2013

    • Author(s)
      Y.-C. Park, K. Kakinuma, M. Uchida, D. A. Tryk, T. Kamino, H. Uchida, M. Watanabe
    • Journal Title

      Electrochim. Acta

      Volume: 91 Pages: 195-207

    • DOI

      10.1016/j.electacta.2012.12.08

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] 固体高分子形燃料電池及びその電極触媒用担体材料2013

    • Author(s)
      内田誠、柿沼克良、渡辺政廣
    • Journal Title

      粉砕

      Volume: 56 Pages: 3-11

  • [Journal Article] Preparation of Titanium Nitride-supported Platinum Catalysts with Well Controlled Morphology and Their Properties Relevant to Polymer Electrolyte Fuel Cells2012

    • Author(s)
      K. Kakinuma, Y. Wakasugi, M. Uchida, T. Kamino, H. Uchida, S. Deki, M. Watanabe
    • Journal Title

      Electrochim. Acta

      Volume: 77 Pages: 279-284

    • DOI

      10.1016/j.electacta.2012.06.001

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Temperature Dependence of Oxygen Reduction Reaction Activity at Stabilized PtSkin-PtCo Alloy/Graphitized Carbon Black Catalysts Prepared by a Modified Nanocapsule Method2012

    • Author(s)
      K. Okaya, H. Yano, K. Kakinuma, M. Watanabe, H. Uchida
    • Journal Title

      ACS Appl. Mater. Interfaces

      Volume: 4 Pages: 6982-6991

    • DOI

      10.1021/am302224n

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] 固体高分子形燃料電池及びその電極触媒用担体材料2012

    • Author(s)
      柿沼克良、内田誠、上野武夫、内田裕之、渡辺政廣
    • Journal Title

      化学装置

      Volume: 5 Pages: 27-32

  • [Presentation] Pt/Nb-SnO_2カソード触媒のアグリゲート構造と電気化学特性との相関2013

    • Author(s)
      妹尾雄一、千野裕二、柿沼克良、内田誠、内田裕之、出来成人、渡辺政廣
    • Organizer
      電気化学会創立第80周年記念大会
    • Place of Presentation
      東北大学川内キャンパス(宮城県)
    • Year and Date
      2013-03-29
  • [Presentation] Pt/TiCカソード触媒の電気化学特性と耐久性評価2013

    • Author(s)
      千綿司雄、柿沼克良、内田誠、内田裕之、出来成人、渡辺政廣
    • Organizer
      電気化学会創立第80周年記念大会
    • Place of Presentation
      東北大学川内キャンパス(宮城県)
    • Year and Date
      2013-03-29
  • [Presentation] 噴霧プラズマ法によるNi高分散GdドープCeO_2の合成と可逆SOFC用水素極特性2012

    • Author(s)
      佐山悠樹、Paramote Puttinder, 西野華子、柿沼克良、渡辺政廣、内田裕之
    • Organizer
      第21回SOFC研究発表会
    • Place of Presentation
      科学技術館サンエンスホール(東京都)
    • Year and Date
      2012-12-17
  • [Presentation] Pt/SnO_2系カソード触媒を用いたPEFCの電気化学特性評価2012

    • Author(s)
      千野裕二、柿沼克良、内田誠、内田裕之、渡辺政廣
    • Organizer
      第53回電池討論会
    • Place of Presentation
      ヒルトン福岡シーホーク(福岡県)
    • Year and Date
      2012-11-16
  • [Presentation] Pt/TiC系カソード触媒の合成と電気化学特性評価2012

    • Author(s)
      千綿司雄、柿沼克良、内田誠、内田裕之、出来成人、渡辺政廣
    • Organizer
      第53回電池討論会
    • Place of Presentation
      ヒルトン福岡シーホーク(福岡県)
    • Year and Date
      2012-11-15
  • [Presentation] 二酸化ケイ素被覆した燃料電池用カソード触媒の耐久性評価2012

    • Author(s)
      有馬丈博、市川雄太、矢野啓、柿沼克良、出来成人、渡辺政廣、内田裕之
    • Organizer
      第53回電池討論会
    • Place of Presentation
      ヒルトン福岡シーホーク(福岡県)
    • Year and Date
      2012-11-15
  • [Presentation] 燃料電池自動車のガス置換起動時におけるカソード触媒の耐久性評価2012

    • Author(s)
      山下侑耶、柿沼克良, 他7名
    • Organizer
      第53回電池討論会
    • Place of Presentation
      ヒルトン福岡シーホーク(福岡県)
    • Year and Date
      2012-11-15
  • [Presentation] Electrochemical characterization of Pt catalysts supported on Sn_0.96Nb_0.04O_2-8 and Sn_0.96Sb_0.04O_2-8 with aggregated structure in rotating disk electrode and membrane electrode assembly measurements2012

    • Author(s)
      K.Kakinuma, 他7名
    • Organizer
      PRiME 2012
    • Place of Presentation
      ホノルル ハワイ (アメリカ)
    • Year and Date
      2012-10-12
  • [Presentation] Electrochemical activity and interfacial characteristics of new cathode catalystsfor polymer electrolyte fueI cells2012

    • Author(s)
      K.Kakinuma, 他8名
    • Organizer
      ICCCI 2012
    • Place of Presentation
      ホテル日航倉敷(岡山県)
    • Year and Date
      2012-09-04
  • [Presentation] SYNTHESIS AND ELECTROCHEMICAL CHARACTERIZATION OF Pt CATAL YST SUPPORTED ON Nb-DOPED TIN OXIDE WITH A NETWORK STRUCTURE2012

    • Author(s)
      Y.Senoo, Y.Chino, K.Kakinuma, 他4名
    • Organizer
      IFCW 2012
    • Place of Presentation
      甲府富士屋ホテル(山梨県)
    • Year and Date
      2012-08-03
  • [Presentation] Fabrication of Metal Oxide Thin Layers on Various Materials for Fuel Cells by the Liquid Phase Deposition(LPD) Method2012

    • Author(s)
      M.Ishida, M.Kodama, K.Kakinuma, S.Deki, M.Watanabe
    • Organizer
      IFCW 2012
    • Place of Presentation
      甲府富士屋ホテル(山梨県)
    • Year and Date
      2012-08-03
  • [Remarks] 山梨大学燃料電池ナノ材料研究センター研究紹介研究成果

    • URL

      http://fc-nano.yamanashi.ac.jp/kenkyu/seika/seika.Html

  • [Remarks] 山梨大学研究者総覧

    • URL

      http://erdb.yamanashi.ac.jp/rdb/A_DispDetail.Scholar

URL: 

Published: 2014-07-16  

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