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2013 Fiscal Year Research-status Report

植物由来高分子の分子特性解析とその超薄膜の分子鎖凝集構造

Research Project

Project/Area Number 25810077
Research Category

Grant-in-Aid for Young Scientists (B)

Research InstitutionKyushu University

Principal Investigator

檜垣 勇次  九州大学, 先導物質化学研究所, 助教 (40619649)

Project Period (FY) 2013-04-01 – 2015-03-31
Keywordsトライボロジー / 分子鎖形態 / 小角X線散乱測定 / 中性子反射率測定 / 植物由来樹脂
Research Abstract

リビングラジカル重合法によるPMBLの精密重合反応に成功し、分子量の制御されたPMBLブラシ薄膜の調製方法を確立した。シリコンウエハ上に調製したPMBLブラシ薄膜の弾性率、摩擦/摩耗性を評価し、PMMAと比較して高弾性率、高摩耗耐久性を発現することを明らかにした。この、PMBLの優れた弾性率、高摩耗耐久性の起源を明らかにすべく、溶液中におけるPMBLの分子鎖形態、溶媒浸漬状態におけるPMBLブラシ薄膜の膨潤状態評価により、PMBL分子鎖の剛直性、ならびに膨潤特性を解明した。
小角X線散乱(SAXS)測定、SEC-MALS測定により、溶液状態におけるPMBL分子鎖形態を評価した。その結果、PMMAとPMBLの分子鎖剛直性に大きな差がないことが明らかとなった。すなわち、嵩高くエステル結合に由来する双極子を持つラクトン環を側鎖に有するPMBLは、その分子鎖剛直性により、高弾性、高摩擦耐久性を発現すると考えられていたが、環状側鎖による分子鎖の剛直性よりもバルク状態における分子間相互作用がPMBLの力学物性において支配的であると考えている。
さらに、溶媒浸漬状態における膜の膨潤状態を、大強度陽子加速器施設(J-PARC)において中性子反射率測定により評価した。側鎖の環状化に起因する密度の増大、表面自由エネルギーの増大により、構造類自体であるPMMAとは異なる膨潤挙動を示すことが明らかとなった。この知見は、膨潤状態における膜の潤滑特性を考察する上で非常に重要な知見となり得る。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

当初、平成25年度に予定していた液中摩擦試験では、PMBLの特徴的な物性が観測されず、中性子反射率測定がJ-PARCハドロン実験施設にて発生した放射性物質漏えい事故により遅延したため、平成26年度に予定していた小角X線散乱測定による分子鎖形態評価を優先して実験を行い、PMBLの分子鎖形態の精密解析からその剛直性を評価し、PMBLの高弾性、高摩耗耐久性が、環状側鎖による分子鎖の剛直性でなく、バルク状態における分子間相互作用により発現していることを解明した。本研究成果は、PMBLの物性発現機構の解明にとどまるものではなく、高分子側鎖の環状化が高分子材料の物性に及ぼす効果と、その発現機構を明らかにするものであり、機能性高分子材料設計に非常に意義深い。計画が前後したものの、本研究目的のPMBLの分子特性解析に基づく物性発現機構の解明は確実に進展しており、おおむね順調に進展していると評価した。

Strategy for Future Research Activity

平成26年度は、運転を再開したJ-PARC物質・生命科学実験施設において中性子反射率測定における分子鎖形態解析を進めることにより、環状ラクトン環骨格が高分子材料物性に及ぼす効果を明らかにするとともに、PMBLの分子特性を活かした機能性材料設計を進める。液中潤滑特性だけでなく、耐熱性植物由来ブロック共重合体や、耐熱性エラストマーの構成要素としてPMBLの利用を提案し、創製した材料の構造と物性を多面的に評価する。ブロック共重合体やエラストマーを設計し、その構造・物性を評価する上で、溶液散乱測定により得られた分子鎖剛直性、分子間相互作用に関する知見は非常に有用であり、この知見に基づいた多様な分子設計を考えている。

Expenditure Plans for the Next FY Research Funding

研究室所有の試験機を用いた液中摩擦試験においてPMBLの特徴的な物性が観測されなかったため、当初設備備品費として計上していた小型卓上摩擦・摩耗試験機の仕様変更の必要性が生じた。
平成26年度予算に計上していた、小角X線散乱測定、中性子反射率測定の消耗品、及び実験のための旅費、学会発表のための旅費、成果発表のための経費は計画通り使用する予定である。平成25年度に購入を見合わせた小型卓上摩擦・摩耗試験機は、薄膜の摩擦特性を評価できる仕様を考慮して導入を検討する。

  • Research Products

    (7 results)

All 2014 2013 Other

All Presentation (5 results) Book (1 results) Remarks (1 results)

  • [Presentation] 放射光小角X線散乱測定による新規植物由来樹脂の構造解析2014

    • Author(s)
      檜垣勇次,石毛亮平,高原淳,岡本泰志,青木孝司,杉浦昭夫
    • Organizer
      フロンティアソフトマター開発専用ビームライン(FSBL)産学連合体第3回研究発表会
    • Place of Presentation
      東京工業大学 蔵前会館(東京都)
    • Year and Date
      20140128-20140128
  • [Presentation] 植物由来樹脂ポリ(α-メチレン-γ-ブチロラクトン)含有ブロック共重合体の合成と分子鎖凝集構造解析2014

    • Author(s)
      檜垣勇次・平井智康・石毛亮平・太田昇・高原淳
    • Organizer
      第27回日本放射光学会・放射光科学合同シンポジウム(JSR14)
    • Place of Presentation
      広島国際会議場(広島県)
    • Year and Date
      20140111-20140113
  • [Presentation] Molecular Aggregation Structure of Block Copolymers Composed of Poly(α-methylene-γ-butyrolactone)2013

    • Author(s)
      Yuji Higaki, Ryosuke Okazaki, Noboru Ohta, Atsushi Takahara
    • Organizer
      The 13th Pacific Polymer Conference
    • Place of Presentation
      Grand Hi-Lai Hotel Arena(Taiwan)
    • Year and Date
      20131117-20131122
  • [Presentation] Ultra Low Friction Surface Designed by Biomimetic Approach2013

    • Author(s)
      Atsushi Takahara, Yuji Higaki, Myo Minn, Motoyasu Kobayashi
    • Organizer
      AVS 60th International Symposium & Exhibition
    • Place of Presentation
      Long Beach Convention Center(USA)
    • Year and Date
      20131027-20131101
  • [Presentation] ポリ-α-メチレン-γ-ブチロラクトンの分子鎖形態と力学物性2013

    • Author(s)
      檜垣勇次,岡崎亮輔,高原 淳
    • Organizer
      第62回高分子学会年次大会
    • Place of Presentation
      京都国際会館(京都府)
    • Year and Date
      20130529-20130531
  • [Book] Surfactant in Tribology, Vol. 42014

    • Author(s)
      Yuji Higaki, Motoyasu Kobayashi, Atsushi Takahara
    • Total Pages
      11
    • Publisher
      CRC Press, Taylor & Francis Group, New York
  • [Remarks] 九州大学ー研究者情報

    • URL

      http://hyoka.ofc.kyushu-u.ac.jp/search/details/K004422/index.html

URL: 

Published: 2015-05-28  

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