2014 Fiscal Year Annual Research Report
ヒドリドシリカモノリス担体中での金属・合金ナノ粒子のその場作製と触媒反応への応用
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26288106
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
中西 和樹 京都大学, 理学(系)研究科(研究院), 准教授 (00188989)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
金森 主祥 京都大学, 理学(系)研究科(研究院), 助教 (60452265)
嶋田 豊司 奈良工業高等専門学校, その他部局等, 教授 (20303802)
亀井 稔之 奈良工業高等専門学校, その他部局等, 准教授 (70534452)
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| Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2017-03-31
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| Keywords | ヒドリドシリカ / 階層的多孔構造 / 還元反応 / ナノ粒子 / 触媒 / 粒径分布 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
トリアルコキシシランの加水分解・重縮合反応をケイ素－水素結合を維持したまま行い、相分離を伴うゾル－ゲル反応を起こすことにより、液体の流通が可能なマクロ孔と、高比表面積を与えるメソ孔を併せもつ、階層的多孔構造ヒドリドシリカモノリスを作製した。相分離誘起に用いる成分を従来のポリエチレンオキシドの他に、ポリオキシエチレン鎖を含む界面活性剤に拡張し、鋭いサイズ分布のマクロ孔をもつ多孔構造を好適に作製できる出発組成・反応条件を見出した。
パラジウムをはじめとする有機合成反応に有用な組成の金属および合金ナノ粒子の合成条件を網羅的に探索し、3～5ナノメートルの狭い粒子径分布を実現する条件を狭めつつある。特に金属イオンを溶解させてる溶媒組成に注目し、水に相溶するアセトンなどの有機溶媒を主成分とし、水の濃度を低下させることにより、析出速度は低下するものの、粒子径の制御は容易になることを見出した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
液体の流通が可能なマクロ孔と、高比表面積を与えるメソ孔を併せもつ、階層的多孔構造ヒドリドシリカモノリスの作製は、新しい相分離誘起剤を含む反応系においても可能であることが見出された。また、金属／合金ナノ粒子の析出・担持法も改良され、これを用いて様々な有機合成反応への活性を評価することができた。
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| Strategy for Future Research Activity |
階層的多孔構造を備えたヒドリドシリカモノリスの精密構造制御を引続き行い、特に有機基をもつアルコキシシランとの共重合による骨格構造の改変・ハイブリッド化を試み、細孔表面の極性を制御する。金属ナノ粒子の析出・担持を、寄り広い範囲の金属種・合金組成において行い、それらによってどのような有機反応が効率的に触媒されるかを調べる。特に、ビナフチル骨格を有するキラル配位子の効率的合成法の開発を目標として、最適の触媒系の探索を行う。
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| Causes of Carryover |
本年度に計画していた海外開催の国際会議における成果発表を延期したこと、また研究補助人員の雇用開始時期が予定よりも遅くなったため、当該年度の実使用額が減り、次年度使用額が生じた。
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| Expenditure Plan for Carryover Budget |
研究補助人員は予定通りの雇用を続けるが、研究の進捗状況に応じて雇用時間を増やし、効率的な研究の推進を図る。次年度の対外発表についても、件数を増やすよう調整する。
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[Journal Article] Mechanically stable, hierarchically porous Cu3(btc)2 (HKUST-1) monoliths via direct conversion of copper(II) hydroxide-based monoliths.2015
Author(s)
Moitra, N.; Fukumoto, S.; Reboul, J.; Sumida, K.; Zhu, Y.; Nakanishi, K.; Furukawa, S.; Kitagawa, S.; Kanamori, K.
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Journal Title
Chemical Communications
Volume: 51
Pages: 3511-3514
DOI
Peer Reviewed / Open Access
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[Journal Article] Synthesis of robust hierarchically porous zirconium phosphate monolith for efficient ion adsorption.2015
Author(s)
Zhu, Y.; Shimizu, T.; Kitashima, T.; Morisato, K.; Moitra, N.; Brun, N.; Kanamori, K.; Takeda, K.; Tafu, M.; Nakanishi, K.
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Journal Title
New Journal of Chemistry
Volume: 39
Pages: 2444-2450
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Reduction on reactive pore surfaces as a practical approach to supported metal alloy nanoparticles.2014
Author(s)
Moitra, N.; Kanamori, K.; Ikuhara, Y. H., Gao, X.; Hasegawa, G.; Takeda, K.; Zhu, Y.; Shimada, T.; Nakanishi, K.
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Journal Title
Journal of Materials Chemistry A
Volume: 2
Pages: 12535-12544
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] A new hierarchically porous Pd@HSQ monolithic catalyst for Mizoroki-Heck cross-coupling reaction2014
Author(s)
Moitra, N.; Matsushita, A.; Kamei, T.; Kanamori, K.; Ikuhara, Y., Gao, X.; Takeda, K.; Zhu, Y.; Nakanishi, K.; Shimada, T.
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Journal Title
New Journal of Chemistry
Volume: 38
Pages: 1144-1149
DOI
Peer Reviewed
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