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金ナノ粒子触媒を用いたエタノールの酸素酸化によるアセトアルデヒドと酢酸の直接合成

Research Project

Project/Area Number 06F06773
Research Category

Grant-in-Aid for JSPS Fellows

Allocation TypeSingle-year Grants
Section外国
Research Field Environmental chemistry
Research InstitutionTokyo Metropolitan University

Principal Investigator

春田 正毅  Tokyo Metropolitan University, 大学院・都市環境科学研究科, 教授

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) YU Yunbo  首都大学東京, 大学院・都市環境科学研究科, 外国人特別研究員
Project Period (FY) 2006 – 2008
Project Status Completed (Fiscal Year 2008)
Budget Amount *help
¥2,100,000 (Direct Cost: ¥2,100,000)
Fiscal Year 2008: ¥400,000 (Direct Cost: ¥400,000)
Fiscal Year 2007: ¥1,100,000 (Direct Cost: ¥1,100,000)
Fiscal Year 2006: ¥600,000 (Direct Cost: ¥600,000)
Keywords金ナノ粒子 / 触媒 / エタノール / 選択酸化 / 酢酸 / CO酸化 / 担体効果 / 前処理効果 / サイズ效果 / 触媒調製法 / サイズ効果 / 触媒調整法
Research Abstract

バイオマスから生産されるエタノールを安価で豊富に存在する分子状酸素(または空気)を使って選択的に酸化して、酢酸を一段で作ることは環境にやさしい化学プロセスの一つとして注目を集めている。エタノールの液相酸化について金ナノ粒子触媒を使って実験的に調べたところ、金ナノ粒子の担体としては、Cu^+ドープにより半導体性を向上させたNiOが最も有効で、85%以上の選択姓で酢酸を生成することを見出した。また、空気中焼成した金触媒を、水素気流中100℃で前処理すると、触媒活性および酢酸選択性が向上することから、触媒の前処理が触媒調製の重要な一工程であることを知ることが出来た。そこで、単純系である卑金属酸化物の触媒特性が前処理によってどのように変わるか、最も簡単な反応系であるCO酸化を例にとって詳しく検討を行った。その結果、n型半導体性を示すCo_3O_4,NiO,MnO_2の場合は、150-250℃の温和な温度条件で、空気、COを含有する空気、または窒素中で前処理によって、COを-80℃でも酸化できるようになるという驚くべき現象を見出した。速度論的解析、低温からの昇温脱離実験、ガス中の水分の分析などから、上記の前処理は金属酸化物表面に欠陥を作るために必要な操作であることが判明した。Co_3O_4の場合を例にとり、結晶構造に基づいた原子レベルでのCO酸化反応機構を提唱した。これらの研究成果は、室温で働き貴金属を使わない空気浄化触媒やバイオマスを原料とする新しい化学の開拓につながると期待され、その意義は深い。

Report

(3 results)
  • 2008 Annual Research Report
  • 2007 Annual Research Report
  • 2006 Annual Research Report
  • Research Products

    (6 results)

All 2009 2008 2007

All Journal Article (3 results) (of which Peer Reviewed: 3 results) Presentation (3 results)

  • [Journal Article] Unique Catalytic Performance of Supported Gold Nanoparticles in Oxidation2009

    • Author(s)
      Y. Yu, J. Huang, T. Ishida, M. Haruta
    • Journal Title

      Modern Heterogenous Oxidation Catalysis Ed. By N. Mizuno, Wiley-VCH

      Pages: 77-124

    • Related Report
      2008 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Ptetreatment of Co_3O_4 at Moderate Temperature for CO Oxidation at -80℃2009

    • Author(s)
      Y. Yu, T. Takei, H. Ohashi, X. Zhang, H. He, M. Haruta
    • Journal Title

      J. Catal. (掲載決定)

    • Related Report
      2008 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Unique Catalytic Performance of Supported Gold Nanoparticles in Oxidation2008

    • Author(s)
      Y. Yu, J. Huang, T. Ishida, M. Haruta
    • Journal Title

      Modern Heterogeneous Oxidation Catalysis Ed. by N. Mizuno, Wiley-VCH (投稿中)

    • Related Report
      2007 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] CO Oxidation over Metal Oxides : Remarkable Influence of Pretreatment on Catalytic Activity2008

    • Author(s)
      Y. Yu, T. Takei, M. Haruta
    • Organizer
      第102回触媒討論会
    • Place of Presentation
      名古屋大学
    • Related Report
      2008 Annual Research Report
  • [Presentation] Pretreatment of Co_3O_4 for CO Oxidation at-80℃2008

    • Author(s)
      Y. Yu, T. Takei, M. Haruta
    • Organizer
      第101回触媒討論会
    • Place of Presentation
      東京、タワーホール船堀
    • Related Report
      2007 Annual Research Report
  • [Presentation] 金属酸化物に担持した金ナノ粒子触媒の空気浄化への応用2007

    • Author(s)
      武井, 孝、奥田, 一平、齋藤, 未歩、Y. Yu、川村, 卓未、西脇, 秀和、春田, 正毅
    • Organizer
      日本化学会第1回関東支部大会
    • Place of Presentation
      首都大学東京
    • Related Report
      2007 Annual Research Report

URL: 

Published: 2006-04-01   Modified: 2024-03-26  

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